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Ab 1813 begann Wyse bei der britischen Anwaltskammer Lincoln‘s Inn zu arbeiten. 1815 brach er zu einem Europa-Aufenthalt auf, von dem er erst 1825 nach England zurückkehren sollte. In Rom fand Wyse in dem Bruder Napoleons, Lucien Bonaparte, einen engen Freund. Dessen Tochter Letitia Christine heiratete er 1821. 1825 kehrte Wyse mit seiner Familie nach England zurück, um sich für die Emanzipation des katholischen Glaubens einzusetzen. Wyse widmete sich verstärkt politischen Schriften und der Reiseliteratur. Er war Befürworter der Reform Bill und verfasste 1836 sein einflussreiches Werk „Education Reform, or, The Necessity of a National System of Education“. Als Mitglied der Central Society of Education war Wyse als Schatzmeister, später als Sekretär tätig. Der britische Premierminister John Russell ernannte Wyse 1849 zum Staatsrat und setzte ihn als generalbevollmächtigten Diplomaten in Griechenland ein. 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