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Nachdem er als Referendar in der preußischen Kriegs- und Domänenkammer tätig war, erfolgte 1799 seine Berufung nach Berlin durch Karl August von Hardenberg. Von 1803 bis 1808 war er als Geheimer Oberfinanzrat des Generaldirektoriums angestellt. Nach dem Ausscheiden des Staatsministers Karl Freiherr vom und zum Stein wurde Altenstein zum Finanzminister ernannt. Der Politiker schied 1810 aus dem Ministeramt aus. Es folgten die Übersiedlung nach Breslau und ab 1813 das Amt des Zivilgouverneurs von Schlesien. Seit 1816 war vom Stein zum Altenstein Mitglied der Leopoldina. Ab dem 3. November 1817 leitete er das Ministerium der Geistlichen, Unterrichts- und Medizinalsangelegenheiten und reformierte das preußische Bildungswesen grundlegend. 1818 trug er entscheidend zur Gründung der Universität Bonn bei. 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